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Salpetrige Säure, HONO, in der Atmosphäre wiesen erstmals Perner und Platt in Jülich im Jahr 1979 nach.1 Bereits damals war bekannt, dass HONO sich nachts in der bodennahen Grenzschicht anreichert und tagsüber durch UV-Licht photolysiert wird (HONO + hm → NO + OH; λ &lt; 400 nm). Die Photolyse von salpetriger Säure ist deshalb nach der Ozonphotolyse (λ &lt; 310 nm) die bedeutendste Quelle von Hydroxylradikalen. OH-Radikale bauen viele Spurengase und Luftverunreinigungen effizient durch Oxidation ab; man nennt sie deshalb auch das Waschmittel der Atmosphäre.
Salpetrige Säure bildet sich auch heterogen an terrestrischen Oberflächen durch die Reaktion von Stickstoffdioxid (entsteht durch Oxidation von Stickstoffmonoxid mit Ozon) mit den sich an den Oberflächen befindlichen Wasserfilmen.2 Dies erklärt die besonders in der Nacht erhöhten Konzentrationen der salpetrigen Säure. Am Tag bildet sich zusätzlich HONO homogen in der Gasphase aus NO und OH; gleichzeitig zersetzt sie sich aber durch die schnelle Photolyse wieder in die Ausgangsstoffe.
In den letzten Jahrzehnten senkten messtechnische Weiterentwicklungen die Nachweisgrenze, und es mehrten sich die Hinweise, dass die tatsächliche Konzentration der salpetrigen Säure am Tag die geschätzte Gleichgewichtskonzentration aus homogener Bildung und Photolyse um ein Vielfaches übersteigt.3,4 Zahlreiche Labor- und Feldstudien versuchten daraufhin, den unbekannten HONO-Bildungsprozess am Tage zu identifizieren. Laboruntersuchungen zeigten, dass sich salpetrige Säure z. B. durch Reduktion von NO2 an Rußpartikeln bildet.5 Als weiterer Mechanismus wurde vorgeschlagen, dass die auf terrestrischen Oberflächen deponierte Salpetersäure (HNO3, das Endprodukt der NOx-Oxidation in der Atmosphäre) effektiv zu salpetriger Säure und NOx photolysiert wird.6 Einige Studien postulieren, dass HONO an Oberflächen oder in Bodennähe entsteht.7, 8 Eine überzeugende Erklärung der starken HONO-Quelle fehlte aber bislang.


<h2>Auf der Suche nach der unbekannten HONO-Quelle</h2>
 NO — ein Schlüsselkatalysator für die Ozonbildung in der Troposphäre — hat neben seinem anthropogenen Ursprung eine starke biogene Quelle in nahezu allen Böden. Die Freisetzung von NO aus dem Boden hängt im Wesentlichen von dessen Nährstoff- und Wassergehalt ab sowie von der Bodentemperatur. Die zugrunde liegenden mikrobiologischen Prozesse sind die Nitrifikation, also die bakterielle Oxidation von Ammonium NH4+ zu Nitrat, und die Denitrifikation, also die Umwandlung von NO3— zu molekularem Stickstoff. Ein Zwischenprodukt dieser Prozesse ist Nitrit, das daher im Boden allgegenwärtig ist. Nitrite sind gut wasserlöslich, und es ist davon auszugehen, dass sich ein Säure-Base-Gleichgewicht zwischen der Luft und der flüssigen Phase im feuchten Boden einstellt:9
NO2— (aq) + H+ (aq) → HONO (aq) → HONO (g)	
Die berechnete Gleichgewichtskonzentration der salpetrigen Säure in der Gasphase hängt wesentlich vom pH-Wert und der NO2—-Konzentration in der Lösung ab. Falls die HONO-Gleichgewichtskonzentration über der flüssigen Phase des Bodens größer ist als die atmosphärische HONO- Konzentration, käme es zu einer Freisetzung von salpetriger Säure in die Atmosphäre.9Um diese Hypothese zu untersuchen, führten wir am Max-Planck-Institut für Chemie in Mainz Laborversuche durch. Dazu nutzten wir eine dynamische Messkammer. Diese besteht aus Teflonmaterial und hat ein Volumen von 0,047 m3.
Bodenproben von einem Mainzer Weizenfeld wurden gesiebt (Korngröße &lt; 2 mm), in eine Glasschüssel gefüllt und in die abgeschlossene Messkammer gestellt, die kontinuierlich mit HONO-freier Luft gespült wurde (Abbildung 1, S. 29). Am Ausgang der Kammer bestimmten wir die HONO-Konzentration mit dem Long-Path-Absorption-Photometer-Messverfahren (Lopap).10
Beim Lopap-Messprinzip bringen selektive chemische Reaktionen die salpetrige Säure als Farbstoff in Lösung, der HONO-Nachweis erfolgt dann über Langwegabsorption. Eine Besonderheit des Lopap-Messgeräts im Vergleich zu anderen nasschemischen Verfahren ist das Einlasssystem, wodurch Querempfindlichkeiten gegenüber anderen Spurenstoffen quantifiziert werden können.


<h2>Salpetrige Säure aus dem Boden</h2>
Die Bodenprobe in der Messkammer setzte salpetrige Säure frei; die gemessene Konzentration in der Kammer lag tatsächlich in der Größenordnung der berechneten HONO-Gleichgewichtskonzentration (Abbildung 2).9
Nachfolgend berechneten wir für einen ausgewählten Standort den Bodenemissionsfluss von salpetriger Säure in die Atmosphäre. Dabei sind mehrere Faktoren zu berücksichtigen: der diffusive Transport von HONO im Boden, der bodennahe turbulente Transport und die gemessene HONO- Konzentration in der Atmosphäre. Die Bodenquelle für salpetrige Säure könnte groß genug sein, um die bisher unbekannte HONO-Quelle zu erklären.9
Vor allem gedüngte Böden können viel NO2— enthalten und daher als HONO-Quelle dienen. Da die anthropogenen Emissionen von NOx steigen, sind auch natürliche Ökosysteme einem erhöhten Stickstoffeintrag ausgesetzt — z. B. durch nasse und trockene Deposition von HNO3, NH3 usw. Zudem nimmt die Versauerung der Böden zu. Global gesehen könnten die Erhöhung des Bodennitritgehaltes durch steigenden Düngemitteleinsatz, der erhöhte Stickstoffeintrag aus der Atmosphäre sowie die Verringerung des Boden-pH-Werts in Kombination mit ansteigenden Temperaturen in Zukunft vermehrt HONO aus Böden freisetzen.11
In Folge der raschen HONO-Photoylse am Tag entsteht neben OH-Radikalen auch NO. Dadurch wird bereits deponierter reaktiver Stickstoff als NO, dem Schlüsselkatalysator für die Ozonbildung, wieder in die Atmosphäre zurückgeführt. Die Bildung von OH-Radikalen verändert zudem die Oxidationskapazität der Atmosphäre. Das könnte Konsequenzen für den globalen Klimawandel haben. Das OH-Radikal kann z. B. durch die Oxidation flüchtiger organischer Verbindungen in der Atmosphäre die Bildung von klimarelevanten Aerosolen beeinflussen.11)
Mit weiteren Laborexperimenten wollen wir nun die Einflussfaktoren wie Bodenfeuchte, Temperatur, pH-Wert, Nitritgehalt und Ökosystemtyp auf die Freisetzung von salpetriger Säure untersuchen. Mit den Ergebnissen lässt sich dann berechnen, welche globale Bedeutung die HONO-Emission durch Böden für die Chemie der Atmosphäre hat.


— — — Ivonne Trebs, Jahrgang 1978, ist seit dem Jahr 2009 Nachwuchsgruppenleiterin am Max-Planck-Institut für Chemie, Mainz. Ihr Forschungsgebiet ist der Austausch von reaktiven Stickstoffverbindungen zwischen Biosphäre und Atmosphäre in Ökosystemen gemäßigter und tropischer Breiten. <a href="mailto:i.trebs@mpic.de">i.trebs@mpic.de</a> Robert Oswald, Jahrgang 1982, ist seit dem Jahr 2009 Doktorand in der Abteilung Biogeochemie des Max-Planck-Institutes für Chemie in Mainz. Er untersucht die Bildungsmechanismen von HONO in der Atmosphäre. Thomas Behrend, Jahrgang 1982, ist seit dem Jahr 2010 Doktorand in der Abteilung Biogeochemie des Max-Planck-Institutes für Chemie in Mainz. Sein Forschungsgebiet sind Laboruntersuchungen der biogenen NO-Emission aus Böden. Franz X. Meixner ist seit dem Jahr 1991 Gruppenleiter in der Abteilung Biogeochemie des Max-Planck-Institutes für Chemie in Mainz. Seine Forschungsgebiete sind die Mikrometeorologie und Methoden der Spurenstoffflussmessung.



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1 

 
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U. Platt, 
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Artikel

Aus dem Boden in die Luft

Salpetrige Säure, HONO, in der Atmosphäre wiesen erstmals Perner und Platt in Jülich im Jahr 1979 nach.1 Bereits damals war bekannt, dass HONO sich nachts in der bodennahen Grenzschicht anreichert und tagsüber durch UV-Licht photolysiert wird (HONO + hm → NO + OH; λ < 400 nm). Die Photolyse von...

Fracking — Kurzform für “Hydraulic Fracturing” — ist eine Tiefbohrtechnik. Mit ihr lässt sich Erdgas fördern, welches in Gesteinsporen sitzt, die ohne weitere Hilfe nicht zugänglich wären. Fracken bricht das Gestein mit hohem Wasserdruck auf und setzt das Gas frei.
Normalerweise findet sich Erdgas in Gesteinsporen, etwa in Sandstein, die so miteinander verbunden sind, dass das Erdgas alleine seinen Weg zum Bohrloch findet. Trotzdem helfen die Förderer seit den 60er Jahren auch dort hin und wieder mit Fracking nach, um die Gasproduktion effektiver zu machen.
“Fracking ist ein bewährtes und sicheres Verfahren, das in Deutschland seit rund 50 Jahren eingesetzt wird”, sagt Exxon-Mobil-Pressesprecherin Ritva Wes tendorf-Lahouse. Bereits etwa 300 Fracs hätten bisher in Deutschland stattgefunden. Exxon Mobil will nun aber auch neue Lagerstätten anzapfen.
In unkonventionellen Lagerstätten sind die gasgefüllten Gesteinsporen nicht miteinander verbunden; dazu zählen Erdgasstätten in Schiefergestein und in Kohleflözen — letztere liegen zum Beispiel in Hamm in Nordrhein-Westfalen.
Im Jahr 2008 hat Exxon Mobil im niedersächsischen Damme die bisher einzigen Fracs im Verlauf einer Schiefergasbohrung durchgeführt. “Wir werden im Schiefergestein aber erst dann wieder fracken, wenn wir von einem wissenschaftlichen Expertenkreis grünes Licht bekommen”, sagt Westendorf-Lahouse. Dieser Expertenkreis unter Leitung des Biologen Dietrich Borchardt vom Helmholtz-Zentrum für Umweltforschung in Leipzig soll untersuchen, unter welchen Kriterien Erdgas aus unkonventionellen Lagerstätten sicher und umweltverträglich aufgesucht und gefördert werden kann.
Der Expertenkreis hat seine Arbeit aufgenommen, hält sich aber mit Aussagen noch zurück. Zwischenergebnisse werden auf der Website <a href="https://dialog-erdgasundfrac.de" target="_blank">dialog-erdgasundfrac.de</a> publiziert.1Borchardt sagt: “Wir haben schon erste Teilergebnisse, verfolgen aber strikt unser Konzept, erst mit abgesicherten Erkenntnissen an die Öffentlichkeit zu gehen. Das Gesamtergebnis wird auf einer Konferenz Anfang März ausführlich vorgestellt und diskutiert.”
Das Warten auf grünes Licht bedeutet allerdings kein generelles Moratorium für das Fracking an sich: Es gilt nur im Zusammenhang mit einer Förderung von Schiefer- und Kohleflözgas. Aber auch einige Sandsteinvorkommen sind so strukturiert, dass eine Erdgasproduktion nur mit Fracking möglich wird. Dieses Tight Gas fördert Exxon Mobil bereits seit den 90er Jahren, etwa im niedersächsischen Söhlingen und inzwischen auch in Südoldenburg — und frackt dort auch weiterhin. Bei Kohleflözgasvorkommen hingegen lässt sich in einigen Fällen darauf verzichten.


<h2>Mit Wasser aufdrücken, mit Sand festklemmen</h2>
Sinn des Fracking ist es, nicht nur das Gestein mit hohem Wasserdruck aufzubrechen, sondern die Spalten auch offenzuhalten, bis das gesamte Erdgas entwichen ist. Dazu dienen Stützmittel, meist Quarzsand oder Bauxite: Sie setzen sich in die neu entstandenen etwa ein Zentimeter breiten Risse und halten sie offen. Nun mischen sich Wasser und Sand nicht sonderlich gut — und da kommt die Chemie ins Spiel.
Zwar variiert die Zusammensetzung der Frac-Flüssigkeit2,3 stark von Bohrung zu Bohrung — abhängig von der Temperatur, dem Druck, der Gesteinsart —, gleich bleibt aber das Prinzip: Damit sich Stützmittel und Wasser mischen, muss das Wasser verdickt werden. Hier ist ein Polymer erforderlich, zum Beispiel Guar oder Cellulose. Vernetzungsmittel wie Borate stellen daraus ein transportfähiges Gel her.
Hat der Sand sich erst mal in den Gesteinsrissen festgesetzt, muss die viskose Flüssigkeit wieder zurück an die Erdoberfläche, damit der Weg für das Erdgas frei wird: Bindungsbrecher, etwa Diammoniumperoxodisulfat, verringern die Viskosität in der Flüssigkeit daher wieder. “Zum Teil werden gekapselte Substanzen eingesetzt, damit sie ihre Wirkung erst später entfalten”, sagt Harald Kassner, Chemiker bei Exxon Mobil. Ein Frac dauert zwischen 50 Minuten und zwei Stunden.
Tenside wie 2-Butoxyethanol dienen als Gleitmittel während des Transports in einige Kilometer Tiefe. Chelatbildner wie EDTA verhindern, dass Feststoffe ausfallen und die Poren zusetzen. Tonstabilisatoren wie Tetra methyl am mo nium chlorid legen sich als Film über das Gestein und verhindern, dass es quillt. “Wir haben das giftige Tetramethylammoniumchlorid inzwischen durch Cholin ersetzt”, erläutert Kassner. “Zwischen dem Frac in Damme im Jahr 2008 und heute liegen Welten. Der nächste Frac im Schiefergestein wird ganz anders aussehen.”
Nicht die Rede ist jedoch davon, auf Biozide zu verzichten, die das Bakterienwachstum während des gesamten Frac-Prozesses unterdrücken. Diese zählen aber zu den Substanzen, die Umweltschützern besonders viel Sorgen bereiten.
Einigen Fracs setzt Exxon flüssiges Kohlendioxid zu: Wenn es bei späterer Druckentlastung gasförmig wird, hilft es nämlich, die Frac-Flüssigkeit wieder aus dem Gestein herauszudrücken. Ein Großteil der Frac-Flüssigkeit — bis zu 60 Prozent — wird unmittelbar nach dem Frac-Vorgang wieder zurückgefördert. Ein weiterer Teil gelangt dann später gemeinsam mit dem Erdgas wieder an die Oberfläche. Exxon Mobil lagert die Flüssigkeit in oberirdischen Tanks. Sie wird dann “gemeinsam mit dem Lagerstättenwasser, das natürlicherweise im Gestein vorkommt und nach oben gefördert wird, in hierfür extra zugelassene und behördlich genehmigte Gesteinsschichten verpresst”, sagt Westendorf-Lahouse.


<h2>Die Frac-Flüssigkeiten: Sorge ums Grundwasser</h2>
Auch wenn Exxon Mobil nicht gerne darüber spricht: Ein Teil der Chemikalien aus der Frac-Flüssigkeit verbleibt für immer im Gestein. Und auch die wieder hochgepumpte Flüssigkeit landet später unter Tage. Der weitaus größte Teil sei lediglich Wasser, erklärt der Konzern. Das stimmt: Bei Damme beispielsweise bestand die Frac-Flüssigkeit zu 95,2 Prozent aus Wasser, Quarzsand machten 4,6 Prozent aus. Nur weniger als 0,2 Prozent waren chemische Additive — bei anderen Bohrungen lag deren Anteil bei über einem Prozent.3 Die Frac-Flüssigkeit in Damme beschreibt Exxon als schwach wassergefährdend und als nicht umweltgefährdend. Der Grund dafür ist allerdings nicht, dass die einzelnen Bestandteile alle prinzipiell harmlos sind: In diesem Fall macht es einfach die Verdünnung.
Entscheidend ist aber oft nicht die relative, sondern die absolute Menge an Chemikalien: Bei einer Bohrung nach Tight Gas im niedersächsischen Goldenstedt hat Exxon Mobil über sechs Millionen Kilogramm Flüssigkeit benutzt — nach eigenen Angaben waren darunter “58 034 kg gefährliche Chemikalien”.2 “Wir wollen natürlich den Gehalt an Chemikalien möglichst weit reduzieren”, sagt Chemiker Harald Kassner. “Ein einzelner Frac kostet uns ein bis zwei Millionen Euro — und die Chemie ist mit das Teuerste an der Sache.” 
Die Erdgasschichten liegen 1000 bis 5000 Meter tief, trinkwasserführende Schichten in Norddeutschland maximal 200 Meter. Man muss also durch die trinkwasserführenden Schichten bohren, um zum Erdgas zu gelangen. Bisher sei noch niemals Grundwasser durch das Fracken verseucht worden, versichert Westendorf-Lahouse: “Die Bohrung ist nicht einfach nur ein Loch im Untergrund, sondern ähnelt einem teleskopartigen Bauwerk: In der Höhe der trinkwasserführenden Schichten ist diese Bohrung durch mehrere Schichten Stahl und Zement gegenüber den trinkwasserführenden Schichten abgegrenzt, um sicherzustellen, dass keine Flüssigkeit und auch kein Erdgas an die trinkwasserführenden Schichten gelangt.” 


<h2>Aufregung um brennende Wasserhähne</h2>
Im Jahr 2010 erregte ein US-amerikanischer Dokumentationsfilm von Josh Fox großes Aufsehen: “Gasland” zeigte die angeblichen Auswirkungen von Fracking in den USA. Unter anderem waren Wasserhähne zu sehen, bei denen sich das laufende Wasser mit einem Feuerzeug anzünden ließ — so viel Methan war darin enthalten. Eine Studie von Stephen Osborn von der Nicholas School of Environment der Duke University fand vor einigen Monaten, dass Trinkwasserbrunnen in den Gebieten, in denen intensiv nach Schiefergas gefrackt wird, stark mit Methan verunreinigt sind — die Methankonzentration im Wasser war dort durchschnittlich 17-mal höher als in den Gebieten, die mehr als einen Kilometer von einer Gasbohrstelle entfernt waren.4
“Bei genauerer Betrachtung der Studie wird deutlich, dass die Forscher keinen Zusammenhang zwischen dem Frac-Verfahren und den Methanfunden feststellen konnten”, kommentiert Exxon Mobil die Studie. “Es fanden nicht einmal Messungen vor Beginn der Erdgasbohrungen statt. Methan im Trinkwasser kann auch auf natürliche Phänomene zurückzuführen sein. Es handelt sich dann um biogenes Erdgas.”
Jedoch hatten Stephen Osborn und seine Kollegen in ihrem Veröffentlichung aufgrund der NMR-Daten geschlussfolgert, dass es sich bei dem verunreinigenden Methan um solches aus tieferen Schichten handeln müsse und es nicht aus biogenen oberflächennahen Quellen stammen könne. Die Wissenschaftler suchten auch nach Spuren von Frac-Flüssigkeitsbestandteilen im Brunnenwasser, fanden jedoch keine.


<h2>Bürgerinitiativen: keine Kompromisse</h2>
“Wir produzieren Erdgas seit Jahrzehnten in Niedersachsen”, sagt Westendorf-Lahouse. “Wir haben vor einigen Jahren mit Erkundungsmaßnahmen in neuen Lagerstätten begonnen — diese Erkundungsgebiete sind für uns neu, und für die Menschen sind wir neu. Dementsprechend müssen wir uns natürlich den Fragen stellen, die vor Ort entstehen.”
Das könnte schwer werden, denn es existieren bereits viele Bürgerinitiativen — und diese haben nicht nur Fragen, sondern sie wehren sich massiv gegen das Fracking. “Ich möchte, dass wir auch in Zukunft noch unser Brunnenwasser hier trinken können, ich habe Angst vor Methanaustritten, und ich möchte auch nicht von morgens bis abends laute Baustellen um mich herumhaben, wo Gas gefördert wird”, fasst Martin Knäpper, Mitglied der “Bürgerinitiative Gegen Gasbohren Hamm” seine Bedenken zusammen. “Und daher sind wir von der Bürgerinitiative generell gegen das Bohren nach unkonventionellen Gaslagerstätten — egal ob mit Fracking oder ohne.” Eine Liste mit 13 000 Unterschriften haben die Bürgerinitiativen “Gegen Gasbohren” im letzten Jahr dem Umweltausschuss des Bundestags übergeben. Sie alle wollen eins: Die Bundesregierung soll Fracking verbieten.
Die promovierte Chemikerin Brigitte Osterath arbeitet als Wissenschaftsjournalistin in Bonn. <ext-link ext-link-type="uri"><a href="https://www.writingscience.de" target="_blank">www.writingscience.de</a></ext-link>



<ul>
<li>
1 

<ext-link ext-link-type="uri"><a href="http://dialog-erdgasundfrac.de" target="_blank">http://dialog-erdgasundfrac.de</a></ext-link>.
</li>
<li>
2 

Zusammensetzung der Frac-Flüssigkeit bei der Bohrung im niedersächsischen Goldenstedt: <ext-link ext-link-type="uri"><a href="https://www.erdgassuche-in-deutschland.de/images/cm/materialverbrauch_hydr_behandl_big.jpg" target="_blank">www.erdgassuche-in-deutschland.de/images/cm/materialverbrauch_hydr_behandl_big.jpg</a></ext-link>.
</li>
<li>
3 

Zusammensetzung der Frac-Flüssigkeit bei der Bohrung in Damme: <ext-link ext-link-type="uri"><a href="https://www.erdgassuche-in-deutschland.de/images/cm/chemikalien_damme.jpg" target="_blank">www.erdgassuche-in-deutschland.de/images/cm/chemikalien_damme.jpg</a></ext-link>.
</li>
<li>
4 

 
S. G. Osborn, 
A. Vengosh, 
N. R. Warner, 
R. B. Jackson, 
“<article-title>Methane contamination of drinking water accompanying gas-well drilling and hydraulic fracturing”</article-title> 
<source>Proc. Natl. Acad. Sci. USA 
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</li>
</ul>

Artikel

Aus dem Boden in die Luft

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