Infrarotspektren von Molekülclustern simulieren

Khire und Team vom japanischen Riken Center for Computational Science und der indischen Savitribai Phule Pune University berechnen die Vibrationsspektren molekularer Cluster mit bis zu 99 Atomen schneller und genauer als vergleichbare Methoden. Hierzu zerlegen sie einen Cluster mit n Molekülen in n kleinere Cluster, die auf den Monomeren zentriert sind und Monomer sowie einen Teil der umgebenden Teilchen enthalten. Sie erhalten das Vibrationsspektrum durch Hesse-Matrix und Korrelationsteil: Die Hesse-Matrix für den Gesamtcluster berechnen sie über die schnelle, ungenaue Hartree-Fock-Methode, und die genaueren Post-Hartree-Fock-Rechnungen an den kleineren Clustern liefern den Korrelationsteil. Mit diesem Cluster-in-Cluster-Ansatz lassen sich Infrarotspektren molekularer Cluster, wie Wassercluster, mit bis zu 2000 Basisfunktionen auf dem Level der Møller-Plesset-Störungstheorie zweiter Ordnung (MP2) berechnen. TN

• J. Phys. Chem. A, doi: 10.1021/acs.jpca.4c00952

Wissenschaft + Forschung